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自然界中使用含多個金屬的活性位點催化O₂的4電子還原反應(yīng)，這些結(jié)構(gòu)復(fù)雜的活性位點通常是低配位具有氧化還原能力的金屬位點，能夠精確的實現(xiàn)快速活化O₂，同時避免產(chǎn)生具有毒性的部分還原氧物種。目前能夠模擬這種生物coenzyme的復(fù)雜特點和反應(yīng)活性的仿生（biometic）結(jié)構(gòu)非常罕見。

有鑒于此，加州大學(xué)伯克利分校Jonathan Rittle等報道磷酰亞胺配體修飾的三個鐵的Fe(II)活性位點的固態(tài)晶體活化O₂分子。

本文要點：

（1）

通過定量O₂實驗（in crystallo O₂ dosing experiments）結(jié)合光譜表征、結(jié)構(gòu)表征、磁性表征、理論計算，研究O₂還原的中間體。

（2）

研究結(jié)果表明暴露O₂能夠形成Fe₂^IIIFe^IV-dioxo中間體，這種中間體能夠與外源性反應(yīng)物之間發(fā)生氧原子轉(zhuǎn)移和氫原子轉(zhuǎn)移反應(yīng)，生成穩(wěn)定的Fe^IIFe₂^III-oxo物種。這些研究有助于研究多金屬活性位點上的化學(xué)鍵的動態(tài)生成和打破。

參考文獻(xiàn)

Heui Beom Lee, Nicholas Ciolkowski, Mackenzie Field, David A. Marchiori, R. David Britt, Michael T. Green, and Jonathan Rittle*, In Crystallo O₂ Cleavage at a Preorganized Triiron Cluster, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c13492

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13492