替代金屬的摻雜對于開發具有活化氧氣(O?)能力的催化劑至關重要,但是金屬摻雜劑的溶出嚴重限制了它們在溫和條件下廣泛應用于氧化反應的潛力。
有鑒于此,中國科學技術大學洪勛副教授、穆楊教授等報道開發了一種熵增策略,用于合成高熵金屬(鎂、鈣、錳、鐵和鈷)間隙摻雜功能化修飾的銳鈦礦二氧化鈦(HE-TiO?)納米片,得到的納米片在較寬的pH范圍具有優異的降解效率,在流動相電催化反應器具有優異的穩定性。
本文要點:
(1)
與原始TiO?相比,HE-TiO?的(001)晶面產生強烈的晶格畸變、(100)晶面平均2 %的晶格膨脹,而且X射線吸收光譜的第二殼層峰強度降低,這些證據表明在HE-TiO?形成金屬間隙摻雜位點。
(2)
理論分析和原位同步輻射FTIR表征的相關研究表明,金屬間隙摻雜位點的電子可以填充主體TiO?內的中間帶隙態內,從而形成合適的吸附帶,因此實現強大且高效活化O?。
這項研究發展了一種通用策略,能夠在金屬氧化物中合成一類新型的具有集成金屬間隙摻雜的高熵材料,有可能提高催化劑的穩定性和活化O?效率,拓寬的應用范圍。
參考文獻
Xiao-Cheng Liu, Geng Wu, Xiao Han, Yang Wang, Bei Wu, Gongming Wang, Yang Mu, Xun Hong, High-Entropy Metal Interstitials Activate TiO2 for Robust Catalytic Oxidation, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202416749
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202416749