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在CO₂還原為價值增加的能源過程，從分子尺度理解二氧化鈦（TiO?）與CO₂之間的相互作用至關重要。

有鑒于此，韓國科學技術院（KAIST）Jeong Young Park、韓國忠南大學Hyun You Kim、倫敦大學學院Geoff Thornton等使用常壓掃描隧道顯微鏡，研究室溫下二氧化碳在還原態TiO?(110)表面的活化過程的原位觀察結果。

本文要點：

（1）

作者發現，在環境二氧化碳（CO?(g)）環境下，氧空位（Vo）會沿著TiO?(110)表面的橋氧（O_br）發生動態擴散。這種物理現象僅在二氧化碳解離時奪取的氧立即占據TiO?(110)表面O_br的V_o位點時才可能發生，對于沒有V_o的TiO?(110)表面只能允許CO₂在五配位Ti??位點上物理吸附。基于同步輻射的常壓X射線光電子能譜證實在環境CO?(g)條件下，由于V_o位點的修復或CO₂的物理吸附，TiO?(110)表面氧化態發生了變化。

（2）

通過DFT理論計算，提出CO₂分子驅動V_o擴散以及CO₂物理吸附結構機制。通過這些綜合性的研究結果，揭示TiO?上缺陷位點在決定化學反應中二氧化碳活化基本步驟方面的關鍵作用。

參考文獻

Young Jae Kim, Hyuk Choi, Daeho Kim, Yongman Kim, Ki-Jeong Kim, Jeongjin Kim, Geoff Thornton, Hyun You Kim, Jeong Young Park, CO₂-driven Oxygen Vacancy Diffusion and Healing on TiO2(110) at Ambient Pressure, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202420449

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202420449