將塑料轉化為單原子催化劑是一種很有前景的策略，可將廢棄塑料升級回收為具有附加值的功能材料。有鑒于此，阿德萊德大學王少彬教授、段曉光博士等通過一鍋催化熱解高密度聚乙烯廢品，制備出一種具有原子級分散FeN4Cl位點（Fe─N/Cl─C）的石墨烯單原子催化劑。
本文要點：
（1）
與沒有軸向Cl配體的Fe─N─C催化劑相比，Fe─N/Cl─C催化劑展現出更高的TOF轉化頻率和歸一化活性（Kac）。實驗測試和DFT理論計算都表明，軸向引入氯精細調節(jié)了FeN4位點的配位環(huán)境，并且由于電導率的提高和自旋態(tài)的調控，增強了對過一硫酸鹽（PMS）的活化能力。
（2）
原位表征和Raman光譜和FTIR紅外光譜技術結果表明，PMS通過電子轉移過程被Fe─N/Cl─C催化劑活化。在鐵位點形成的關鍵PMS*中間體有效提升了催化劑表面的氧化還原能力，從而實現對多種污染物的快速降解。這種非自由基氧化方式確保了對目標污染物的高選擇性和高化學利用效率。在柱式反應器中的連續(xù)運行結果同樣表明Fe─N/Cl─C+PMS體系在實際水處理中的高效性和穩(wěn)定性。
參考文獻
Shiying Ren, Yantao Wang, Lei Shi, Xin Xu, Shuang Zhong, Kunsheng Hu, Hongyu Zhou, Zhong-Shuai Zhu, Peng Zhou, Wenjie Tian, Jian Zuo, Jiabao Yi, Xiaohong Guan, Xiaoguang Duan, Shaobin Wang, Transforming Plastics to Single Atom Catalysts for Peroxymonosulfate Activation: Axial Chloride Coordination Intensified Electron Transfer Pathway, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202415339
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202415339
