甲烷直接羰基化制乙酸為將天然氣升級轉化為便于運輸的液態化學品提供了一條很有前景的途徑，其中高效的甲烷活化和可控的C-C偶聯都至關重要，但是具有非常大的挑戰。
有鑒于此，中國科學院大連化物所鄧德會研究員、于良研究員、崔曉菊副研究員等報道MoS2限域的Rh-Zn原子對與TiO2協同，實現了CH4與CO和O2高效光催化羰基化合成乙酸。
本文要點：
（1）
該過程得到高達152.0 μmol gcat-1 h-1的乙酸產率，62.0 h-1的TOF頻率，選擇性高達96.5 %，性能比以往的光催化甲烷羰基化過程更好。
（2）
機理研究揭示Rh-Zn的協同作用于TiO2的光激發電子在生成乙酸產物起到的關鍵作用。O2在Zn位點通過質子耦合電子轉移(PCET)發生光還原，生成活性羥基物種，促進甲烷解離為CH3，之后CH3物種容易與相鄰Rh位點的吸附CO偶聯，生成乙酸的關鍵中間體（乙酰基）。
參考文獻
Li, Y., Liu, H., Mao, J. et al. MoS2-confined Rh-Zn atomic pair boosts photo-driven methane carbonylation to acetic acid. Nat Commun 16, 487 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-024-54061-z
https://www.nature.com/articles/s41467-024-54061-z
