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太陽能驅(qū)動(dòng)的二氧化碳還原為高附加值的C₂化學(xué)品，由于涉及多個(gè)復(fù)雜步驟，在熱力學(xué)上具有比較大的困難和挑戰(zhàn)。為提高太陽能利用效率，設(shè)計(jì)光催化劑的活性位點(diǎn)和結(jié)構(gòu)十分重要。

有鑒于此，卡爾加里大學(xué)胡勁光副教授、Md Golam Kibria副教授、西蒙菲莎大學(xué)Samira Siahrostami副教授等報(bào)道通過在晶格內(nèi)部錨定Ru，在Ru_xIn_2-xO₃中構(gòu)建了原子級(jí)分散的Ru-O位點(diǎn)。

本文要點(diǎn)：

（1）

通過多種原位表征技術(shù)，發(fā)現(xiàn)促進(jìn)光激發(fā)Ru^δ?-O/Ru⁰-O位點(diǎn)動(dòng)態(tài)重構(gòu)，因此促進(jìn)二氧化碳的活化、CO中間體的吸附以及C-C偶聯(lián)。

（2）

Ru_xIn_2-xO₃/SiO₂結(jié)構(gòu)中的SiO₂，進(jìn)一步增強(qiáng)了太陽能的利用效率，提高了單個(gè)Ru_xIn_2-xO₃納米晶在光催化CO₂還原反應(yīng)中的分散性，乙醇的最大產(chǎn)率達(dá)到31.6 μmol/g/h，選擇性超過90%。

DFT理論計(jì)算模擬表明，反應(yīng)主要通過一條不對(duì)稱的CO-CHO偶聯(lián)路徑生成C₂二聚體，該反應(yīng)過程包括一個(gè)能量較低的CHO優(yōu)先中間體過程。

這項(xiàng)工作在原子尺度上，為理解具有動(dòng)態(tài)重構(gòu)活性位點(diǎn)以實(shí)現(xiàn)二氧化碳還原反應(yīng)中不對(duì)稱C-C偶聯(lián)反應(yīng)提供了深入的見解和認(rèn)識(shí)。

參考文獻(xiàn)

Zhang, H., Yohannes, A., Zhao, H. et al. Photocatalytic asymmetric C-C coupling for CO₂ reduction on dynamically reconstructed Ru^δ+-O/Ru⁰-O sites. Nat Commun 16, 534 (2025).

DOI: 10.1038/s41467-025-55885-z

https://www.nature.com/articles/s41467-025-55885-z