從液態(tài)有機(jī)氫載體，特別是環(huán)己烷和甲基環(huán)己烷等環(huán)烷烴中有效釋放氫的技術(shù)的進(jìn)步，對(duì)于實(shí)現(xiàn)以氫為中心的社會(huì)具有重要意義。但是，在溫和條件下實(shí)現(xiàn)以提高完全芳構(gòu)化選擇性為特征的均相催化無受體脫氫仍未曾實(shí)現(xiàn)。
有鑒于此，東京大學(xué)Motomu Kanai、Harunobu Mitsunuma等報(bào)道設(shè)計(jì)一種由雙氫原子轉(zhuǎn)移過程促進(jìn)的催化劑體系，在可見光照射下實(shí)現(xiàn)了環(huán)境溫度下對(duì)惰性環(huán)烷烴的無受體脫氫催化轉(zhuǎn)化。
本文要點(diǎn)：
（1）
通過四丁基氯化銨和硫代磷酸氫原子轉(zhuǎn)移催化劑的協(xié)同利用，利用潛在可能的液體有機(jī)氫載體，實(shí)現(xiàn)了無受體的催化脫氫和芳構(gòu)化，反應(yīng)具有優(yōu)異的官能團(tuán)耐受性。
（2）
該反應(yīng)的適用性兼容各種環(huán)己烷衍生物，而且在連續(xù)的流動(dòng)相反應(yīng)器也能夠順利的發(fā)生。這一反應(yīng)成功的關(guān)鍵是使用雙重HAT催化劑（TBACl和TPA）的協(xié)同組合，促進(jìn)芳構(gòu)化。
參考文獻(xiàn)
Jagtap, R.A., Nishioka, Y., Geddis, S.M. et al. Catalytic acceptorless complete dehydrogenation of cycloalkanes. Nat Commun 16, 428 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-024-55460-y
https://www.nature.com/articles/s41467-024-55460-y
