高熵合金納米粒子(HEA-NPs)在催化過程中表現(xiàn)出良好的性能，因?yàn)樗鼈兊亩嘟饘傥稽c(diǎn)確保了高固有活性和原子效率。然而，在原子水平上控制合成均勻的多金屬集合仍然具有挑戰(zhàn)性。
近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)（深圳）Yidi Chen，阿德萊德大學(xué)Xiaoguang Duan成功地將HEA-NPs負(fù)載到氮摻雜碳載體(HEA)上，并開創(chuàng)了過氧單硫酸鹽(PMS)活化應(yīng)用以驅(qū)動(dòng)類芬頓氧化。HEAs-PMS系統(tǒng)可在寬pH范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)超快速污染物去除，并具有很強(qiáng)的抗現(xiàn)實(shí)水干擾能力。此外，非自由基HEAs-PMS系統(tǒng)通過聚合途徑選擇性地將酚類物質(zhì)轉(zhuǎn)化為高分子量產(chǎn)物。
文章要點(diǎn)
1）獨(dú)特的非礦化機(jī)制顯著降低了PMS消耗，并實(shí)現(xiàn)了高達(dá)213.4%的高電子利用效率。
2）進(jìn)一步的DFT計(jì)算和實(shí)驗(yàn)分析表明，HEA-NPs中的Fe和Co是與PMS復(fù)合以進(jìn)行活化的主要催化位點(diǎn)，而Ni、Cu和Pd則作為電荷介質(zhì)促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移。
3）HEA上產(chǎn)生的PMS*復(fù)合物具有高氧化還原電位，可驅(qū)動(dòng)氮摻雜石墨烯載體上空間分離的苯酚氧化形成苯氧基自由基，隨后通過聚合反應(yīng)觸發(fā)高分子聚合物產(chǎn)物的形成。
本研究為水處理提供了工程化的HEA催化劑，氧化劑消耗量和排放量較低。
參考文獻(xiàn)
Yao, Z., Chen, Y., Wang, X. et al. High-entropy alloys catalyzing polymeric transformation of water pollutants with remarkably improved electron utilization efficiency. Nat Commun 16, 148 (2025).
DOI：10.1038/s41467-024-55627-7
https://doi.org/10.1038/s41467-024-55627-7
