缺陷工程可通過精細(xì)調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)的局部電子結(jié)構(gòu)和幾何結(jié)構(gòu)，在催化劑中創(chuàng)造出各種空位構(gòu)型。然而，實(shí)現(xiàn)對這些缺陷的精確控制和識(shí)別仍是一項(xiàng)重大挑戰(zhàn)，而且催化劑中空位構(gòu)型（尤其是成簇或締合的空位構(gòu)型）的原因仍不為人所了解。
有鑒于此，浙江大學(xué)翁小樂教授等報(bào)道在納米尺寸的鎳摻雜二氧化鈦中對三重O-Ti-O空位締合結(jié)構(gòu)（VOVTiVO）的可控制備與定量識(shí)別。
本文要點(diǎn)：
（1）
實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算的結(jié)果表明，吸附在不飽和陽離子位點(diǎn)的末端羥基在促進(jìn)三重空穴VOVTiVO的形成過程中發(fā)揮著關(guān)鍵作用，能夠增強(qiáng)水分子的解離，并且有助于解離后形成的OH*脫質(zhì)子，實(shí)現(xiàn)缺陷位點(diǎn)的再生。相比的單個(gè)VO容易因?yàn)榻怆x后的橋連羥基積累而飽和，導(dǎo)致活性位點(diǎn)數(shù)量逐漸減少。
（2）
VOVTiVO在Ni摻雜TiO2中的關(guān)鍵作用使得具有更加優(yōu)異的HER反應(yīng)和加氫脫氯反應(yīng)性能。
這項(xiàng)研究工作顯著的表明設(shè)計(jì)空位相關(guān)的活性位點(diǎn)起到的重要性，有助于設(shè)計(jì)用于高效水參與反應(yīng)的高活性、高選擇性催化劑。
參考文獻(xiàn)
Bi, F., Meng, Q., Zhang, Y. et al. Engineering triple O-Ti-O vacancy associates for efficient water-activation catalysis. Nat Commun 16, 851 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-56190-5
https://www.nature.com/articles/s41467-025-56190-5
