將二氧化碳還原為一氧化碳為通過二氧化碳利用生產有價值的化學品提供了一種有前景的方法。但是,催化劑的快速失活和活性不足仍然是挑戰。
有鑒于此,中國科學院大連化物所黃延強研究員、蘇雄、Xin Shang等報道開發了一種軟硬雙模板方法,使用價格便宜并且能夠規模化的模板合成層狀MoS2,通過控制層數可以方便的調節硫空位。
本文要點:
(1)
平面內空位的濃度隨著MoS2層數的減少而不斷增加,有助于單層MoS2的CO選擇性達到100%,并在600°C下反應300小時后性能穩定。CO的時空產率達到35.7 gCO-1gcat-1 h-1,比大多數目前的催化劑性能更好。
(2)
多種表征測試以及結合理論計算表明,面內硫空位通過直接解離CO2來增強CO的產生,使得面內硫缺陷的活性比邊緣硫空位高5.8倍以上。決速步驟從切斷邊緣C-O化學鍵變成能壘較低的平面硫空位再生。
這項研究展示了通過調控不同結構的空位設計和合成MoS2減少二氧化碳排放,揭示了潛在的工業應用前景。
參考文獻
Zhiyuan Zheng, Xin Shang, Weijue Wang, Xiaofeng Yang, Xiong Su, Yanqiang Huang, Boosting C-O Bond Cleavage and Reverse Water-Gas Shift Activity via Enriched in-plane Sulfur Vacancies in Single-Layer Molybdenum Disulfide, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202422953