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氫溢流是催化加氫反應(yīng)的重要過(guò)程，氫溢流現(xiàn)象有助于氫氣分子的活化，而且能夠調(diào)節(jié)可還原氧化催化劑的表面化學(xué)性質(zhì)。

有鑒于此，美國(guó)勞倫斯伯克利實(shí)驗(yàn)室Ethan J. Crumlin、匹斯堡大學(xué)Giannis Mpourmpakis等報(bào)道通過(guò)常壓X射線光電子能譜、DFT理論計(jì)算以及微觀動(dòng)力學(xué)建模等原位手段，研究Pt誘導(dǎo)的單斜氧化鎢γ-WO₃的氫溢流現(xiàn)象，研究了不同溫度下的催化劑表面態(tài)的動(dòng)態(tài)演變。

本文要點(diǎn)：

（1）

在室溫下，在Pt簇的促進(jìn)下，氫溢流導(dǎo)致形成W⁵⁺和氫中間體（OH物種和吸附H₂O）的形成。隨著溫度升高，吸附水分子脫附、逆向氫溢流、氫原子從表面到體相的擴(kuò)散之間發(fā)生相互的競(jìng)爭(zhēng)，導(dǎo)致近表面的W原子的重新氧化，隨后再還原。

（2）

通過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬計(jì)算之間結(jié)合，為全面理解氫與可還原金屬氧化物相互作用的機(jī)制提供幫助，這對(duì)于設(shè)計(jì)性能更加優(yōu)異的加氫催化劑提供指導(dǎo)。

參考文獻(xiàn)

Haoyi Li, Mona Abdelgaid, Jay R. Paudel, Noah P. Holzapfel, Veronica Augustyn, James R. McKone, Giannis Mpourmpakis*, and Ethan J. Crumlin*, Operando Unveiling of Hydrogen Spillover Mechanisms on Tungsten Oxide Surfaces, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c13711

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13711