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緩慢的水氧化反應（WOR）具有復雜的4 e^-和4 H⁺轉移過程，人們認為WOR反應是人工光合作用的動力學面臨的困境。

有鑒于此，中國科學院化學所章宇超研究員等報道在強光照射下，在四種典型的光陽極（即α–Fe₂O₃、TiO₂、WO₃和BiVO₄）上的WOR催化反應動力學過程幾乎不存在能壘。

本文要點：

（1）

限速步驟O-O鍵形成步驟由積累的表面光生空穴驅動，呈現出明顯的四階動力學特征。通過將布居模型（Population model）、Butler-Volmer模型與Eyring-like方程之間結合，定量估算出四階動力學路徑的活化能約為0.03 eV，DFT理論計算進一步證實了這一結果。與一階、二階或三階動力學相比，該條件下的WOR速率提升了一個數量級以上。

（2） 

以α–Fe₂O₃為例，原位Raman光譜表征和從頭算分子動力學模擬的結果表明，積累的高密度表面空穴形成相鄰的Fe^V═O中間體，通過氫鍵有效的活化表面吸附H₂O分子。這項工作揭示了對表面空穴的活化能與反應級數之間內在關系的系統性理解，為未來WOR研究提供了幫助。

參考文獻

Siqin Liu, Kun Dang, Lei Wu, Shuming Bai, Yuchao Zhang*, and Jincai Zhao, Nearly Barrierless Four-Hole Water Oxidation Catalysis on Semiconductor Photoanodes with High Density of Accumulated Surface Holes, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c16443

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16443