目前人們對(duì)于鈷基費(fèi)托合成催化反應(yīng)的表面化學(xué)仍存在未知。有鑒于此，斯德哥爾摩大學(xué)Anders Nilsson、Patrick L?mker等報(bào)道Co(0001)和Co(10-14)的原位X射線光電子能譜研究，以及在0.15-1 bar壓力和406-548 K溫度下，以H2/CO混合氣體進(jìn)行費(fèi)托合成反應(yīng)時(shí)，對(duì)Co(0001)的原位高能表面X射線衍射研究。
本文要點(diǎn)：
（1）
這項(xiàng)研究發(fā)現(xiàn)，在所有條件下，這些催化劑的表面Co都保持在金屬態(tài)，化學(xué)吸附物種的覆蓋度在0.4-1.7個(gè)單分子層之間，具體的覆蓋度取決于反應(yīng)的壓力和反應(yīng)溫度。吸附物包括頂位吸附的CO、C/-CxHy以及各種長(zhǎng)度更長(zhǎng)的烴類分子，這表明存在速率限制的直接CO解離途徑，且只有烴類物種參與鏈增長(zhǎng)過(guò)程。烴類物種的積累表明終止步驟同樣存在反應(yīng)速率的限制。
（2）
此外，這項(xiàng)研究驗(yàn)證了表面中間物種具有高度動(dòng)態(tài)性，在反應(yīng)物組成快速變化后，會(huì)隨著時(shí)間延遲出現(xiàn)和消失。
參考文獻(xiàn)
L?mker, P., Degerman, D., Goodwin, C.M. et al. In-situ probing of the Fischer-Tropsch reaction on Co single crystal surfaces up to 1?bar. Nat Commun 16, 1005 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-56082-8
https://www.nature.com/articles/s41467-025-56082-8
