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在均相催化中，人們驗(yàn)證調(diào)控活性位點(diǎn)的配位環(huán)境是增強(qiáng)催化活性和選擇性的有效手段，但是銅單原子催化劑（SACs）的多相性質(zhì)給這一調(diào)控帶來(lái)了挑戰(zhàn)。有鑒于此，北京大學(xué)楊世和教授、高加力教授、東方理工大學(xué)M. Danny Gu教授等報(bào)道一種自下而上的方法，將預(yù)先形成的有機(jī)胺配位Cu²⁺嵌入還原氧化石墨烯（rGO）中來(lái)構(gòu)建單原子催化劑（rGO@Cu-N(H_x)-C），從而在分子層面揭示鄰近的氮位點(diǎn)官能團(tuán)（N-H或N-CH₃）對(duì)CO₂RR反應(yīng)的影響。

本文要點(diǎn)：

（1）

研究結(jié)果表明，rGO@Cu-NH_x-C的N-H部分可作為原位質(zhì)子化試劑，加速二氧化碳還原為甲烷的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，其甲烷電流密度（163 mA/cm²）是修飾-CH₃取代對(duì)應(yīng)催化材料rGO@Cu-N-C的2.42倍。

（2）

原位光譜研究和DFT理論計(jì)算的結(jié)果表明，通過(guò)打開(kāi)能量上有利的甲酰基途徑（OCHO途徑），而不是通常生成除甲烷外各種CO₂RR的傳統(tǒng)CO途徑，實(shí)現(xiàn)了較高的甲烷法拉第效率（77.1 %）。

這項(xiàng)研究策略為精確調(diào)控單原子催化劑用于開(kāi)發(fā)實(shí)現(xiàn)高效、選擇性的電化學(xué)CO₂還原催化劑建立基礎(chǔ)。

參考文獻(xiàn)

Rongming Cai, Hong Zhu, Fei Yang, Min Ju, Xianzhen Huang, Jian Wang, M. Danny Gu, Jiali Gao, Shihe Yang, The Proximal Protonation Source in Cu‐NH_x‐C Single Atom Catalysts Selectively Boosts CO₂ to Methane Electroreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202424098

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202424098