為了在較低溫度下實現甲醇/水重整高效原位制氫,使用太陽能作為能源是一種具有前景的方法,能夠激活甲醇/水體系,并且大幅度的降低反應活化能。
有鑒于此,廣東工業大學王鐵軍教授、皮云紅副教授等報道了一種由MOF衍生得到新型雙空位缺陷空心異質結構[In2S3-x/In2O3-x](OH)y,該結構具有豐富的表面羥基以及S/O空位,可用于光熱促進甲醇溶液重整制氫。
本文要點:
(1)
[In2S3-x/In2O3-x](OH)y展現出卓越的光熱產氫性能,產氫的速率達到215.2 mmol gcat-1 h-1,是其熱催化活性的16倍。在波長為365 nm的表觀量子效率為66.8 %,太陽能-氫能的轉換效率為6.5 %,且在82 h內具有優異的耐久性,累計生成H2的量達2.61×103 mmol gcat-1。
(2)
雙空位與空心異質結構的協同效應顯著的增強光熱效應,降低了甲醇/水反應的活化能壘,使得在非堿性條件下,即使溫度低至80 °C也能產生氫氣。此外,表面羥基有助于水生成活性表面羥基,進一步促使甲醇中C-H鍵的活化與斷裂,因此表觀反應活化能顯著降低12.5 %。
這項工作為在溫和條件進行甲醇水溶液重整高效制氫提供了新型策略,能夠在能源需求較大的工業應用具有廣闊前景。
參考文獻
Yunhong Pi, Wenting Lin, Jianxian Li, Jingyao Yang, Ziyu Zengcai, Quanming Chen, Juan Guo, Tiejun Wang, Surface Hydroxylated S/O Dual-Vacancy S-Scheme Hollow [In2S3-x/In2O3-x](OH)y Heterojunction for Photothermal-promoted Low-Temperature Methanol/Water Reforming into Hydrogen, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202423269
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202423269