理性調(diào)控催化劑在電催化分解水反應(yīng)過程中原位形成的催化活性位點(diǎn)仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
有鑒于此,加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士(中國工程院外籍院士)、深圳大學(xué)任祥忠教授、羅兆艷助理教授、蘇州大學(xué)張浩博士等報(bào)道一種偏壓活化催化劑的策略調(diào)控催化劑原位Ga刻蝕,導(dǎo)致層狀I(lǐng)r@Ga2O3催化劑在電催化OER反應(yīng)過程中發(fā)生動態(tài)表面結(jié)構(gòu)重構(gòu)。
本文要點(diǎn):
(1)
原位重構(gòu)的Ga-O-Ir界面在OER過電勢下保持較高的水氧化反應(yīng)速率,作者發(fā)現(xiàn)Ga-O-Ir界面的OER反應(yīng)遵循雙核吸附演變機(jī)理,其中配位不飽和IrOx是催化活性位點(diǎn),GaOx原子促進(jìn)水分子解離生成OH*,以及將OH*轉(zhuǎn)移到Ir位點(diǎn)的功能。
(2)
通過這種作用,打破了OH*和OOH*之間的吸附能標(biāo)度關(guān)系,顯著降低決速步驟的能壘,顯著增強(qiáng)催化活性。Ir@Ga2O3催化劑顯著降低過電勢,在1.76 V達(dá)到2 A cm-2電流密度,能夠在1.63 V的規(guī)模化PEM電解槽以1 A cm-2電流密度進(jìn)行穩(wěn)定工作,時間長達(dá)1000 h,性能衰減速率僅為11.5 μV h-1。
這項(xiàng)工作推動了人們對于反應(yīng)物-催化劑相互作用和催化劑結(jié)構(gòu)重構(gòu)的結(jié)合進(jìn)行考慮,從這種方法改善PEMWE的Ir催化活性和穩(wěn)定性的策略仍然未曾得到關(guān)注。
參考文獻(xiàn)
Yinnan Qian, Yirun Guo, Zijie Yang, zhaoyan luo, Lei Zhang, Qianling Zhang, Chuanxin He, Hao Zhang, Xueliang Sun, Xiangzhong Ren, Bias-Induced Ga-O-Ir Interface Breaks the Limits of Adsorption-Energy Scaling Relationships for High-Performing Proton Exchange Membrane Electrolyzers, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202419352
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202419352