鐵磁自旋電催化劑的磁場(chǎng)效應(yīng)MFE(Magnetic field effects)具有能夠在外磁場(chǎng)下增強(qiáng)催化活性的能力,因此受到人們的廣泛關(guān)注。但是目前仍然沒有鐵磁自選催化劑用于電催化還原硝酸鹽(NO3RR),電催化NO3RR是從NO3-(抗磁性)變?yōu)镹O(順磁性)的先進(jìn)的合成氨路線。
有鑒于此,北京交通大學(xué)王熙教授等報(bào)道鐵磁性Fe-TiO2研究MFE對(duì)NO3RR的催化反應(yīng)性能影響。
本文要點(diǎn):
(1)
在磁場(chǎng)中進(jìn)行電催化,F(xiàn)e-TiO2在-0.5 V vs RHE進(jìn)行NO3RR,實(shí)現(xiàn)了97 %的法拉第效率和24.69 mg mgcat-1的合成氨產(chǎn)量。與沒有外磁場(chǎng)的情況比較,在磁場(chǎng)中的電催化反應(yīng)法拉第效率增強(qiáng)~21.8 %,NH3的產(chǎn)量提高~3.1倍。
(2)
原位表征和理論計(jì)算的結(jié)果表明,自旋極化能夠優(yōu)化Fe和NO之間的電子轉(zhuǎn)移,因此增強(qiáng)NO加氫生成NOH關(guān)鍵步驟,顯著增強(qiáng)NO3RR的催化活性。
參考文獻(xiàn)
Wang, J., Zhao, K., Yao, Y. et al. Ferromagnetic Fe-TiO2 spin catalysts for enhanced ammonia electrosynthesis. Nat Commun 16, 1129 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-56566-7
https://www.nature.com/articles/s41467-025-56566-7