生物質(zhì)衍生物5-羥甲基糠醛HMF(5-hydroxymethylfurfural)的電化學(xué)氧化反應(yīng)為制備可持續(xù)性聚合物單體化合物2,5-呋喃二甲酸FDCA(2,5-furandicarboxylic acid)提供了一種環(huán)境友好的路線。因此在仔細(xì)設(shè)計(jì)的催化劑表面精確的調(diào)節(jié)關(guān)鍵反應(yīng)物種,比如HMF和OHads是達(dá)到令人滿意的HMF氧化制備FDCA催化活性的關(guān)鍵,這是因?yàn)檫@個(gè)反應(yīng)與吸附強(qiáng)度和反應(yīng)物分子的結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。通過(guò)這種調(diào)節(jié)能夠促進(jìn)HMF催化氧化反應(yīng)的性能。
有鑒于此,廈門大學(xué)李劍峰教授、李軍教授、楊述良教授、鄭世勝助理教授等報(bào)道構(gòu)筑Pt納米粒子修飾的CuO納米線作為催化劑,記作Pt/CuO@CF,在堿性條件下實(shí)現(xiàn)選擇性電化學(xué)氧化HMF制備FDCA。
本文要點(diǎn):
(1)
設(shè)計(jì)的Pt/CuO@CF在較寬的HMF濃度下(包括常用的濃度以及未曾研究的更高濃度,10, 25, 50, 75, 100 mM)具有令人印象深刻的催化活性,以及優(yōu)異的長(zhǎng)期穩(wěn)定性(15個(gè)循環(huán))。
(2)
原位實(shí)驗(yàn)表征驗(yàn)證了這種設(shè)計(jì)的Pt和CuO的異質(zhì)結(jié)界面增強(qiáng)HMF和OHads在催化劑表面富集,理論計(jì)算結(jié)果表明Pt納米粒子能夠降低HMF和OHads的吸附能壘,因此促進(jìn)選擇性氧化HMF制備FDCA。
參考文獻(xiàn)
Jiaran Li, Rongxing Qiu, Siwang Zhang, Li Peng, Yangyang Dong, Yuan Jiang, Yin Li, Nan Fang, Jia Yu, Jin-Chao Dong, Haohui Zheng, Lingzhi Ding, Jinlong Wan, Isil Akpinar, Junhua Kuang, Gaofeng Chen, Jinyu Ye, Yong Sun, Lu Lin, Shisheng Zheng, Shuliang Yang, Jun Li, Jian-Feng Li, Synergistically Enhanced Co-Adsorption of Reactant and Hydroxyl on Platinum-Modified Copper Oxide for High-Performance HMF Oxidation, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202417684
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202417684