目前全球?qū)δ茉窗踩蜌夂蜃兓a(chǎn)生的關(guān)注促進(jìn)了人們對(duì)于電催化還原CO2等可再生策略的興趣。COF目前成為具有前景的eCO2RR電催化劑,COF具有可調(diào)控的結(jié)構(gòu)和高比表面積以及豐富的活性位點(diǎn)。但是2D COF的催化活性通常受到層狀堆疊結(jié)構(gòu)的局限,這種層狀堆疊結(jié)構(gòu)限制了活性位點(diǎn)暴露,降低電催化反應(yīng)的選擇性。
有鑒于此,云南大學(xué)邱立副研究員、何天威副教授、江南大學(xué)陸雙龍副教授等報(bào)道為了克服這些挑戰(zhàn),開發(fā)了一種新型柱撐層狀(pillar-layered)COFs(PL-COFs),這種PL-COFs具有可調(diào)控的層間距和3D結(jié)構(gòu)。
本文要點(diǎn):
(1)
通過PXRD、TEM、XPS、EIS等表征技術(shù)驗(yàn)證了成功搭建的柱撐層狀結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)增加了層間距,晶化度和多孔性。這種先進(jìn)的結(jié)構(gòu)導(dǎo)致顯著增強(qiáng)CO2轉(zhuǎn)化為CO的電催化活性和選擇性。
(2)
DFT理論計(jì)算模擬的結(jié)果表明PL-COF-1具有增強(qiáng)的CO2吸附和CO脫附性能,因此實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的催化活性。這種PL-COF-1展示了優(yōu)異的法拉第效率(91.3 %)和顯著的電流密度,PL-COF-1比COF-366-Co或者PL-COF-2的性能更好。
這項(xiàng)研究結(jié)果展示了柱撐結(jié)構(gòu)策略改善COF電催化劑的能力,為開發(fā)下一代CO2還原材料以及可持續(xù)能源轉(zhuǎn)化材料提供機(jī)會(huì)。
參考文獻(xiàn)
Tianfu Yang, Hongyin Hu, Yan Wang, Xinqi Chen, Jianxian Fan, Donghua Li, Shuangbin Liu, Jinmei Li, Tianwei He, Shuanglong Lu, Li Qiu, Constructing Pillar-Layered Covalent Organic Frameworks via Metal–Ligand Coordination for Electrochemical CO2 Reduction, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202419547
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202419547