雙位點催化劑能夠加快復(fù)雜電催化反應(yīng)的速率,但是雙位點催化劑面臨的挑戰(zhàn)在于如何實現(xiàn)高擔(dān)載的精確雙位點結(jié)構(gòu),因此同時得到優(yōu)化的活性、穩(wěn)定性、催化特異性。
有鑒于此,同濟大學(xué)雷振東教授、新加坡南洋理工大學(xué)陳曉東教授、中國科學(xué)院固體物理研究所黃行九研究員等報道一種分步驟定向配位工程的策略,將高負(fù)載量的Pt單原子(Pt1, 1.41 wt %)和高負(fù)載量的Au25(SG)18納米簇(Au25, 18.92 wt %)逐步配位修飾到C3N4上。
本文要點:
(1)
通過這種逐步配位工程策略,得到的Pt1和Au25能夠占據(jù)g-C3N4基底的特定表面位點,因此實現(xiàn)了優(yōu)異的穩(wěn)定性和未曾預(yù)料的電催化活性。在As(III)催化中實現(xiàn)了8.32 μA ppb-1的靈敏度,這個靈敏度比以往報道中性條件的結(jié)果高2倍。這種增強的檢測限(0.2 ppb)對于監(jiān)控水體品質(zhì)以及保護(hù)公共安全免于受到As中毒非常關(guān)鍵。
(2)
此外,通過形成Pt-As化學(xué)鍵和As-S化學(xué)鍵有助于打破As-O化學(xué)鍵,因此降低決速步驟的反應(yīng)能壘,顯著增強酸性催化As的反應(yīng)活性。這項研究結(jié)果不僅為構(gòu)筑高效雙位點異相催化劑提供幫助,而且揭示了原子尺度增強催化反應(yīng)效率的機理。
參考文獻(xiàn)
Xiangyu Xiao, Pei-Hua Li, Liang Tang, Deli Wu, Huarong Xia, Zong-Yin Song, Yong-Huan Zhao, Bo Liang, Meng Yang, Rui Tang, Jingyi Yao, Xing-Jiu Huang, Xiaodong Chen, Zhendong Lei, Stepwise Coordination Engineering of Pt1/Au25 Dual Catalytic Sites with Enhanced Electrochemical Activity and Stability, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202417900
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202417900