反應(yīng)中間體之間的吸附能線性標(biāo)度關(guān)系限制了多步催化反應(yīng)的性能。
有鑒于此，新加坡南洋理工大學(xué)Peng Chen、香港城市大學(xué)劉彬教授、南方科技大學(xué)王陽剛副教授等報(bào)道通過OER催化反應(yīng)的催化活性位點(diǎn)的動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控，實(shí)現(xiàn)了對(duì)標(biāo)度關(guān)系的規(guī)避。
本文要點(diǎn)：
（1）
作者通過原位電化學(xué)活化，構(gòu)筑Ni-Fe2模型分子催化劑，得到了優(yōu)異的本征OER催化活性。理論計(jì)算以及電動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果表明，由于分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移導(dǎo)致的Ni-吸附劑之間的動(dòng)態(tài)配位結(jié)構(gòu)變化能夠在催化反應(yīng)過程中調(diào)節(jié)相鄰Fe原子位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)。這種動(dòng)態(tài)的雙位點(diǎn)協(xié)同作用能夠同時(shí)降低切斷O-H鍵和生成O-O化學(xué)鍵過程的自由能變化，因此影響OER反應(yīng)的本征標(biāo)度關(guān)系。
（2）
這項(xiàng)研究不僅有助于分子水氧化催化劑的開發(fā)，而且為打破包含多個(gè)中間體的催化反應(yīng)的標(biāo)度關(guān)系提供一種新型范式。
參考文獻(xiàn)
Zhang, Z., Zhao, H., Xi, S. et al. Breaking linear scaling relationships in oxygen evolution via dynamic structural regulation of active sites. Nat Commun 16, 1301 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-024-55150-9
https://www.nature.com/articles/s41467-024-55150-9
