甲烷是一種主要的溫室氣體和豐富的碳原料,但是甲烷分子具有高對稱性和熱力學穩定性,導致甲烷的催化轉化具有非常大的挑戰,容易過度氧化生成CO2。傳統的甲烷催化轉化需要高溫和高壓,這種嚴苛的反應條件限制了對于其復雜反應步驟的優化。
有鑒于此,中國科學技術大學吳宇恩教授、江俊教授、姚濤教授、張昱副教授等報道基于Ga合金,開發了新穎的Cu單原子修飾的液體金屬催化體系Cu-LMC。
本文要點:
(1)
這種Cu-LMC催化體系表現了較高的甲烷轉化為甲醇的轉化率(5.9 mol gCu-1 h-1),選擇性達到82 %。這個結果表明Cu-LMC通過Cu-O-Ga結構的Cu位點顯著增強溫和條件下的表面氧化性能,同時保留催化劑的結構柔性。
(2)
通過原位XPS和XAFS表征,以及AIMD理論計算模擬,表明Cu-LMC催化劑的自適應結構使得降低甲醇脫附能量,增加生成副反應產物的能壘,改善了整個甲烷轉化過程。本文研究結果展示了設計動態和適應性的催化劑對于克服傳統局限以及改善催化反應效率的重要性。
參考文獻
Yuen Wu, Haoran Zhang, Yinhe Wang, Xiaokang Liu, Fan Wu, Xiaoqian Wang, Chunrong Ma, Xiao Han, Yihua Ran, Yan Zhang, Zhiwen Zhang, Qiang Xu, Zhandong Wang, Guozhen Zhang, Jing Wang, Jun Cai, Zhi Liu, Yu Zhang, Tao Yao, Jun Jiang, Improving the Methane Oxidation by Self-Adaptive Optimization of Liquid-Metal Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202421554
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202421554