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在CO₂電催化還原反應中包括的多個質子耦合電子轉移，多種多樣的中間體，不可避免的HER競爭反應，導致如何以更高選擇性生成特定產物變得非常困難。

有鑒于此，貴州大學李虎教授、西安交通大學蘇亞瓊教授等報道通過空間限域的Fe單原子（FeN₂S₂）和相鄰FeS簇（Fe₄S₄），將CO₂分子的吸附結構從C,O-側吸附變為O-端吸附，因此將CO₂活化從第一步質子化變為C-C偶聯，導致產物從HCOOH（FeN₂S₂，法拉第效率90.6 %）變為CH₃COOH（Fe₄S₄/FeN₂S₂，法拉第效率82.3 %）。

本文要點：

（1）

在單獨FeN₂S₂位點的*OCHO吸附強度與Fe-S的配位數線性相關，并且在單原子FeN₂S₂位點主要生成HCOOH產物。Fe₄S₄簇作為調節還原產物的轉換器，能夠優化相鄰FeN₂S₂位點的電子結構和空間結構，而且促進CO₂完全還原為*CH₃中間體，隨后在Fe₄S₄/FeN₂S₂單原子簇之間的協同催化，CO₂和*CH₃偶聯反應生成乙酸。

（2）

這種空間限域策略為通過調節反應物吸附模型實現需要的反應路徑提供一種新型途徑，有可能用于含有多個步驟的電化學過程進行控制產物選擇性。

參考文獻

Huaqin Wang, Heyu Sui, Yalong Ding, Ying Yang, Yaqiong Su*, and Hu Li*, Tailoring CO₂ Adsorption Configuration with Spatial Confinement Switches Electroreduction Product from Formate to Acetate, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c17295

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c17295