波鴻魯爾大學Lars Borchardt等通過機械化學加氫反應能夠對不飽和C-C化學鍵、不飽和C-O鍵,以及不飽和N-O鍵、不飽和C-X化學鍵加氫,機械化學加氫反應通過球磨實現,并且機械化學加氫催化反應不必使用溶劑、配體、催化劑。通過電鍍(electroplate)的方式將各種催化劑修飾在球磨容器的器壁,能夠用于催化劑材料的回收和重復利用。氫氣能夠直接接觸球磨容器,避免使用氫氣供體化合物(使用氫氣供體將產生廢產物,損害了原子經濟性)。
本文要點:
(1)
這種方法能夠以化學計量比的轉化率對不飽和C-C化學鍵進行加氫,在溫和的反應溫度和1.5 bar的氣壓和20 min完成加氫催化轉化。羰基、硝基、有機鹵化物能夠在12 h還原。反應機理研究結果表明該反應遵循現有的加氫催化機理。
(2)
對含有多種容易還原的官能團的反應物的選擇性加氫實驗,結果表明這種無溶劑的機械化學催化反應具有的多功能和高效性,并且使用簡單催化劑的循環進行加氫催化。
參考文獻
Maike Mayer, Maximilian Wohlgemuth, Anastasia Salome Straub, Sven Graetz, Lars Borchardt, Hydrogenation of Organic Molecules via Direct Mechanocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202424139
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202424139