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光催化合成H₂O₂是質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移（PCET）過程，光催化合成H₂O₂過程面臨著光生電子轉(zhuǎn)移和質(zhì)子供應(yīng)之間動(dòng)力學(xué)不匹配的問題。

有鑒于此，吉林大學(xué)謝騰峰教授、汪大洋教授等報(bào)道為了解決這個(gè)問題，提出并設(shè)計(jì)了結(jié)構(gòu)為TiO₂納米粒子頂部修飾碳量子點(diǎn)，外部包覆聚多巴胺層的核殼結(jié)構(gòu)納米復(fù)合催化劑。

本文要點(diǎn)：

（1）

這種設(shè)計(jì)的核殼結(jié)構(gòu)復(fù)合催化劑能夠在pH 1-9的區(qū)間表現(xiàn)穩(wěn)定的催化活性，在甲醇或者水中制備H₂O₂的速率分別達(dá)到18.14 mmol g^-1 h^-1或8.66 mmol g^-1 h^-1。

（2）

這種獨(dú)特且具有pH容忍性的光催化劑創(chuàng)新性的使用碳量子點(diǎn)修飾在TiO₂核和聚多巴胺（PDA）殼之間，這種結(jié)構(gòu)不僅能夠用于存儲(chǔ)質(zhì)子緩沖局部酸性微環(huán)境，而且作為質(zhì)子/電子雙重促進(jìn)劑，維持質(zhì)子和光生電子轉(zhuǎn)移的動(dòng)力學(xué)實(shí)現(xiàn)匹配，因此能夠在比較寬的pH區(qū)間通過2 e^-選擇性還原O2制備H₂O₂。

參考文獻(xiàn)

Linjia Li, Qijing Bu, Tao Lang, Rui Zhang, Youyu Pang, Yuling Zhang, Yanhong Lin, Dejun Wang, Tengfeng Xie, Dayang Wang, Leveraging Carbon Quantum Dot Spacers as Dual Proton/Electron Boosters to Upgrade TiO2@Polydopamine Photocatalysts for pH-resilient Conversion of O₂ into H₂O₂, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202501357

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202501357