光催化還原CO2制備高附加值太陽燃料是具有前景的解決環境危機以及緩解溫室效應的策略。但是如何有效的調控光生電子到CO2轉化活性位點對于開發高性能CO2還原的催化劑仍然是個挑戰。
有鑒于此,廣州大學劉兆清教授、武漢工程大學汪鐵林教授、張軍教授等報道將醚官能團引入卟啉-三嗪COF,調節光生電子的性質。
本文要點:
(1)
相比于沒有醚基的COF,修飾醚基的COF(TOT-TAPP,BOD-TAPP,QOB-TAPP)具有顯著加快的電荷轉移和更高的光催化活性。
(2)
理論計算研究和原位表征的結果表明,醚基不僅加快光生載流子的分離,而且導致電子顯著的在CO2吸附位點(C=N亞胺化學鍵)聚集,因此顯著增強光催化還原CO2的性能。
參考文獻
Desen Zhou, Qi Chen, Jun Zhang, Tielin Wang, Zhao-Qing Liu, Ether-Embedded Covalent Organic Frameworks Enable Efficient Photocatalytic CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202500329
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202500329