電催化還原CO2(CO2RR)為將CO2轉(zhuǎn)化為具有價值的化學(xué)品的方式,提供解決溫室氣體排放的方案。在各種多碳化學(xué)品中,正丙醇是具有前景的產(chǎn)物,正丙醇不僅具有高能量密度(~27 MJ/L),而且具有廣泛的工業(yè)應(yīng)用。但是,合成正丙醇需要催化劑能夠克服復(fù)雜的反應(yīng)路徑,并且避免競爭副反應(yīng)。
有鑒于此,內(nèi)華達(dá)大學(xué)拉斯維加斯分校Christopher J Barile等報道結(jié)構(gòu)為Cu/Cys/Au催化劑,這種催化劑通過自組裝單層(SAM)構(gòu)筑得到,顯著增強(qiáng)了生成正丙醇的法拉第效率。
本文要點:
(1)
修飾半胱胺(cysteamine)的Cu載體能夠均勻的修飾Au3+-二巰基丁二酸(dimercaptosuccinate)復(fù)合物,因此實現(xiàn)了均勻的電化學(xué)沉積Au。得到的Cu/Cys/Au電極在-1.2 V vs. RHE生成正丙醇的法拉第效率達(dá)到29.1 %,比傳統(tǒng)Au-Cu電催化劑的性能顯著改善。
(2)
控制實驗研究結(jié)果表明Au和Cu都是選擇性生成正丙醇所必須的,通過改變SAM膜的半胱胺(cysteamine)和丙硫醇(propanethiol)比例,能夠精確的調(diào)控Au在Cu上的覆蓋。
這項研究表明SAM策略對于精確調(diào)控表面工程的重要性,為實現(xiàn)選擇性電催化CO2RR提供一種途徑和方法。
參考文獻(xiàn)
Nikhil C. Bhoumik, Quinn A. Padovan, Tania Akter, David K. Stem, Christopher J Barile, Gold Self-Assembly on Copper Electrodes Promotes n-Propanol Formation in Electrochemical CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202423882
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202423882