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通過O₂作為氧化劑，苯光催化氧化制備苯酚是具有前景的可能替代傳統(tǒng)異丙基苯（cumene）制備苯酚的路線，但是由于超氧自由基（·O₂^-）在苯氧化反應(yīng)過程中通常產(chǎn)生開環(huán)反應(yīng)，造成選擇性較低。

有鑒于此，福州大學(xué)王心晨教授、張金水教授等報道在TiO₂表面引入豐富的氧空位（O_vs），能夠以2電子還原替代單電子還原，顯著改善苯的催化氧化反應(yīng)中的苯酚選擇性和產(chǎn)量。

本文要點(diǎn)：

（1）

通過調(diào)節(jié)實(shí)現(xiàn)的2電子還原反應(yīng)能夠阻礙生成·O₂^-，降低苯酚分解，顯著增強(qiáng)反應(yīng)的選擇性。此外，O_vs能夠捕獲電子，促進(jìn)電荷分離，作為O₂活化的吸附位點(diǎn)。引入的豐富O_vs不僅增強(qiáng)苯酚產(chǎn)量，而且改善苯酚產(chǎn)物的選擇性。

（2）

這項(xiàng)研究豐富了人們對于O_vs如何影響反應(yīng)路徑和產(chǎn)物選擇性的認(rèn)識，為設(shè)計和調(diào)控富含O_vs的光催化劑用于有機(jī)選擇性氧化反應(yīng)提供幫助。

參考文獻(xiàn)

Shengyang Zhong, Dexi Yu, Yuhui Ma, Yuhong Lin, Xiaoyi Wang, Zhenzhen Yu, Meirong Huang, Yidong Hou, Masakazu Anpo, Jimmy C. Yu, Jinshui Zhang, Xinchen Wang, Oxygen Vacancy-Enhanced Selectivity in Aerobic Oxidation of Benzene to Phenol over TiO₂ Photocatalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202502823

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202502823