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自然界光合成在為生命體提供能量和所必須的氧氣中起到重要作用。目前人們對PS II光合體系的主要觀點認為錳鈣氧輔酶中，μ-oxo (O5)中心和氧配體(Ox)之間的耦合是生成O-O化學鍵的關鍵。但是，目前人們對于隨后生成O₂分子的過程仍然沒有清楚的認識。

有鑒于此，西湖大學孫立成院士等通過量子化學計算研究生成O₂分子的過程。

本文要點：

（1）

揭示了生成O₂的過程首先是切斷Mn-O₅化學鍵，這個過程[O5-Ox]^2-基團的構象沒有變化。

隨后[O5-Ox]結構從超氧結構變為弱結合的quasi-O₂結構，并且切斷Mn-Ox化學鍵，quasi-O₂結構發生扭曲，并釋放O₂分子。由于決速步的過渡態的結構穩定性更低，因此其他路徑的反應動力學明顯更為緩慢。

（2）

這種區別與Mn簇的軸取向Jahn-Teller特點和局部環張力有關。

這項研究有助于理解光合成氧氣的機理過程，以及深入理解自然界水氧化催化。

參考文獻

Yu Guo, Lars Kloo, Licheng Sun, Quantum Chemical Understanding of the O₂ Release Process from Nature’s Water Splitting Cofactor, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202421383

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202421383