Ru單原子催化劑是具有前景的乙炔氫氯化制備乙烯氯的催化劑,但是Ru原子容易發生過度的氯化,導致催化活性和穩定性受到抑制。
有鑒于此,上海交通大學徐浩淼副教授、浙江大學謝鵬飛研究員等通過連續的氧刻蝕,合成氧摻雜Ru單原子催化劑,實現了優異的乙烯氯產量(>99.38 %)和穩定性(>900 h,180 h-1),遠超對照的Ru催化劑性能。
本文要點:
(1)
實驗和理論計算結果表明,不對稱單原子Ru能夠促進不常見的氧介導氫溢流(oxygen-mediated hydrogen spillover),因此能夠通過Eley-Rideal機理進行反應,反應過程具有比Langmuir-Hinshelwood反應更低的能壘。
因此,單原子Ru催化劑具有更高的反應動力學,而且限制產物的過度氯化,得到優異的催化劑持久性。
(2)
這項研究為設計具有優異乙炔氫氯化反應的多功能催化劑提供策略。
參考文獻
Yurui Fan, Haomiao Xu, Mingming Wang, Zhisong Liu, Hongyuan Qi, Wenjun Huang, Lei Ma, Feng Yu, Zan Qu, Pengfei Xie, Bin Dai, Naiqiang Yan, Oxygen-Mediated Hydrogen Spillover Promotes Stable Synthesis of Vinyl Chloride on Ru Single-Atom Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202501040
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202501040