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大連理工大學(xué)王忠剛教授等通過精確設(shè)計吡啶的位置和數(shù)目，設(shè)計了多吡啶陽離子的COFs。合成了三個三吡啶（terpyridine）和四吡啶（quarterpyridine）構(gòu)成的三醛，隨后將其作為單體與三甲基吡啶溴聚合，生成含乙烯的iTPy-COF、iTPPy-COF、iQPPy-COF。

本文要點：

（1）

構(gòu)筑的供體-受體陽離子COF具有優(yōu)異的可見光催化制備H₂O₂活性，能夠通過ORR（氧還原）和WOR（水還原）兩條路徑合成H₂O₂。在純水和O₂氣氛，iTPPy-COF在1 h反應(yīng)過程中生成H₂O₂的速率達(dá)到7955 μmol g^-1 h^-1，甚至在空氣氣氛中生成H₂O₂的產(chǎn)量仍達(dá)到6249 μmol g^-1 h^-1。

此外，研究發(fā)現(xiàn)調(diào)節(jié)分子的邊臂長度、調(diào)節(jié)COF骨架結(jié)構(gòu)之中的吡啶/苯環(huán)比例，能夠顯著影響光催化活性。

（2）

通過理論計算以及測試各種光學(xué)物理化學(xué)參數(shù)（包括熒光手性、光電流、電子傳輸阻抗），研究結(jié)構(gòu)-性能之間的關(guān)系。為開發(fā)含有多吡啶的陽離子COF材料用于高效率光催化合成H₂O₂提供幫助。

參考文獻(xiàn)

Jun Zhang, Fei Xue, Zhonggang Wang, Terpyridine- and Quarterpyridine-Based Cationic Covalent Organic Frameworks for Visible-Light-Catalytic H₂O₂ Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202425617

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202425617