催化水解(Catalytic hydrolysis)反應是一種符合可持續發展需求的降解全氟化合物(PFCs, perfluorinated compounds)的方法,但是由于切斷強C-F化學鍵需要高溫反應條件,因此催化水解降解PFCs仍然具有非常大的困難與挑戰。
有鑒于此,中南大學劉敏教授等開發一種創新的活化C-F化學鍵的策略,通過Zn-O-Al位點構筑配對的Lewis酸和Br?nsted酸作為協同位點,促進典型PFCs分子(CF4)的C-F化學鍵分解。
本文要點:
(1)
DFT理論計算結果表明三配位Al(AlIII)位點和Zn-OH官能團,能夠協同增強CF4分子的吸附和分解。通過XAS譜、NH3-TPD表征,驗證原子分散Zn-O-Al位點存在AlIII和Zn-OH結構。
CF4-TPD表征和原位紅外表征驗證Zn-O-Al位點促進CF4分子吸附和活化C-F化學鍵。
(2)
Zn-O-Al位點通過Lewis酸和Br?nsted酸的一對位點在560 ℃實現100 %的CF4分解,穩定性超過250 h。
參考文獻
Wenjie Luo, Kang Liu, Tao Luo, Junwei Fu, Hang Zhang, Chao Ma, Ting-Shan Chan, Cheng-Wei Kao, Zhang Lin, Liyuan Chai, Michelle L. Coote, and Min Liu*, Promoting C–F Bond Activation for Perfluorinated Compounds Decomposition via Atomically Synergistic Lewis and Br?nsted Acid Sites, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c15280
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15280