通過水進(jìn)行乙烯的直接電化學(xué)環(huán)氧化反應(yīng)是制備高附加值環(huán)氧乙烷(EO)的一條具有前景的路線。但是,因?yàn)镃2H4分子的活化非常緩慢,而且生成*OH中間體非常困難,因此嚴(yán)重的限制了使用水進(jìn)行乙烯電化學(xué)氧化反應(yīng)的發(fā)展。
有鑒于此,天津大學(xué)/天津師范大學(xué)鞏金龍教授、張鵬等報(bào)道設(shè)計(jì)Ag/SnO2電催化劑,在電化學(xué)乙烯環(huán)氧化反應(yīng)中實(shí)現(xiàn)了39.4 %的法拉第效率,當(dāng)電流密度為25 mA cm-2,膜電極組實(shí)現(xiàn)了91.5 %的環(huán)氧乙烷選擇性。
本文要點(diǎn):
(1)
通過原位ATR-FTIR表征和理論計(jì)算,表明Ag/SnO2界面促進(jìn)C2H4分子吸附和活化生成*C2H4。此外,在催化劑表面通過水分子解離生成親電性*OH,隨后與*C2H4反應(yīng)生成*C2H4OH,通過這種方式改善電化學(xué)環(huán)氧化反應(yīng)的催化活性。
(2)
這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)電化學(xué)烯烴環(huán)氧化反應(yīng)催化劑提供了界面設(shè)計(jì)策略的指導(dǎo)。
參考文獻(xiàn)
Dong, H., Luo, R., Zhang, G. et al. Electrochemical epoxidation enhanced by C2H4 activation and hydroxyl generation at the Ag/SnO2 interface. Nat Commun 16, 1901 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-57223-9
https://www.nature.com/articles/s41467-025-57223-9