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電催化還原硝酸鹽（NO₃RR）是具有前景的NH₃合成和去除硝酸鹽污染的技術(shù)路線，但是因?yàn)镹O₃RR和水氧化反應(yīng)動力學(xué)緩慢需要較高的電池電壓，引入如何在MEA電解槽中獲得工業(yè)電流密度和強(qiáng)穩(wěn)定性仍然非常困難。

有鑒于此，中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所/上海交通大學(xué)黃富強(qiáng)教授、大連理工大學(xué)楊明輝教授、臺州學(xué)院王家成、瑞典皇家理工學(xué)院（KTH）Tore Brinck等報(bào)道使用具有正向表面靜電電勢V_s(r)的Cu₂NCN作為高效電催化NO₃RR催化劑，實(shí)現(xiàn)了工業(yè)電流密度和低電池電壓的MEA電解槽進(jìn)行陽極甘油氧化匹配的NO₃RR合成NH₃。

本文要點(diǎn)：

（1）

這種配對的電化學(xué)精煉（PER, paired electro-refinery）策略在2.52 V達(dá)到4000 mA cm^-2電流密度，而且能夠在1000 mA cm^-2的工業(yè)電流密度下穩(wěn)定100 h，以97000 μg_NH3 h^-1 cm^-2的產(chǎn)量和83 %的法拉第效率制備NH₃。理論計(jì)算結(jié)果表明缺電子的不對稱[N-C≡N]位點(diǎn)能夠增強(qiáng)極化和靜電電勢V_s(r)，促進(jìn)NO₃*的穩(wěn)健不對稱吸附在Cu₂NCN位點(diǎn)，促進(jìn)O-N化學(xué)鍵解離。

（2）

技術(shù)-經(jīng)濟(jì)分析結(jié)果表明這種耦合電催化體系能夠產(chǎn)生經(jīng)濟(jì)利潤和商業(yè)化前景。這項(xiàng)工作為開發(fā)先進(jìn)的MEA體系用于工業(yè)合成NH₃提供可能。

參考文獻(xiàn)

Jiacheng (Jayden) Wang, Huong T. D. Bui, Huashuai Hu, Shuyi Kong, Xunlu Wang, Hongbo Zhu, Junqing Ma, Jintao Xu, Yihong Liu, Lijia Liu, Wei Chen, Hui Bi, Minghui Yang, Fuqiang Huang, Tore Brinck, Jiacheng Wang, Industrial-current Ammonia Synthesis by Polarized Cuprous Cyanamide Coupled to Valorization of Glycerol at 4,000 mA cm^?2, Adv. Mater. 2025

DOI: 10.1002/adma.202418451

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202418451