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催化劑的催化活性取決于催化劑的表面性質(zhì)，這個現(xiàn)象在光催化劑無處不在。但是有機光催化劑如何通過結構調(diào)控進行表面工程化一直被人們忽略。

有鑒于此，復旦大學郭佳教授、胡可研究員、吉林大學朱有亮副教授等提出了COF的晶化策略，能夠調(diào)節(jié)無定形-晶化變化過程，增強表面有序性。

本文要點：

（1）

動態(tài)理論計算模擬的結果表明，在球狀無定形前驅(qū)分子的表面修飾單功能調(diào)節(jié)劑，能夠改善表面動態(tài)可逆，從內(nèi)到外增加晶化度。得到的COF微球具有表面增強的結晶度，均勻的球形形貌。最簡單的β-酮亞胺COF的可見光制氫性能達到126 mmol g^-1 h^-1，SiO₂@COF加入最少量Pt助催化劑，可見光催化制氫產(chǎn)率達到350 mmol g^-1 h^-1。

（2）

反應機理研究表明表面晶疇形成表面電場，因此累積光生電子，減少COF和Pt的界面電子轉(zhuǎn)移能壘。

這項工作在微觀分子結構和光催化劑的宏觀性質(zhì)之間搭建橋梁，實現(xiàn)了晶體有機光催化劑的設計與調(diào)節(jié)。

參考文獻

Lin, Z., Yu, X., Zhao, Z. et al. Controlling crystallization in covalent organic frameworks to facilitate photocatalytic hydrogen production. Nat Commun 16, 1940 (2025). 

DOI: 10.1038/s41467-025-57166-1

https://www.nature.com/articles/s41467-025-57166-1