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光催化還原CO₂制備多碳產(chǎn)物是實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)的具有前景的方法，但是如何設(shè)計(jì)能夠促進(jìn)多步驟C-C偶聯(lián)反應(yīng)的活性位點(diǎn)仍然是個(gè)巨大挑戰(zhàn)。

有鑒于此，清華大學(xué)陳陣、清華大學(xué)/武漢理工大學(xué)haibo Yin等提出直接的缺陷工程設(shè)計(jì)，在CuWO₄上構(gòu)筑結(jié)構(gòu)不對(duì)稱三原子位點(diǎn)（Cu-Cu^δ+-W^δ+）和氧缺陷（OVs），記作CWO-OVs。

本文要點(diǎn)：

（1）

優(yōu)化的CWO-OVs催化劑的光電催化合成丙酸（C₃H₆O₂，PA）的反應(yīng)中實(shí)現(xiàn)86.46±2.92 μmol g^-1 h^-1，電子選擇性達(dá)到89.27 %，這在光催化CO₂制備C₂₊領(lǐng)域是個(gè)顯著的進(jìn)步。

（2）

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和DFT理論計(jì)算結(jié)果表明，OVs在產(chǎn)生三原子位點(diǎn)的重要作用：(1) 不對(duì)稱Cu-Cu^δ+位點(diǎn)導(dǎo)致C₁-C₁偶聯(lián)生成*CH₂CH₃ (2) Cu^δ+-W^δ+位點(diǎn)促進(jìn)C₂-C₁成鍵，生成丙酸PA。

這種電荷不對(duì)稱串聯(lián)反應(yīng)體系為設(shè)計(jì)合成多碳產(chǎn)物的高效光催化劑提供幫助。

參考文獻(xiàn)

Haiwei Su, Haibo Yin, William Orbell, Yuqing Li, Guoliang Wang, Yunlong Wang, Kohsuke Mori, Zhen Chen, Hexing Li, Hiromi Yamashita, Junhua Li, Asymmetric Triple-Atom Sites Combined with Oxygen Vacancy for Selective Photocatalytic Conversion of CO₂ to Propionic Acid, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202425446

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202425446