乙醛（CH3CHO）作為重要的工業(yè)品，而且在許多有機(jī)轉(zhuǎn)化過程中是關(guān)鍵中間體。光催化CO2還原制備CH3CHO比傳統(tǒng)氧化反應(yīng)相比，是一種符合可持續(xù)發(fā)展的路徑。但是，目前的光催化反應(yīng)體系通常面臨一些挑戰(zhàn)，包括有限的產(chǎn)物選擇性，并且依賴于犧牲性試劑。
有鑒于此，安徽師范大學(xué)孔婷婷副教授、安徽師范大學(xué)/中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰教授、天津工業(yè)大學(xué)劉敬祥（Jingxiang Low，馬來西亞人）教授等報(bào)道Cd0.6Zn0.4S（CZS）光催化劑，這種光催化劑同時(shí)修飾硫缺陷和原子分散Cu位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)高效率的CO2轉(zhuǎn)化為乙醛。
本文要點(diǎn)：
（1）
電荷分析結(jié)果表明，硫空穴導(dǎo)致相鄰金屬原子位點(diǎn)發(fā)生電子聚集，形成對(duì)CO2和H+強(qiáng)結(jié)合能力的活性位點(diǎn)，并且能夠阻礙競(jìng)爭(zhēng)性HER副反應(yīng)。原子分散Cu位點(diǎn)促進(jìn)關(guān)鍵中間體物種（*CHO和*CO）轉(zhuǎn)化為關(guān)鍵C2中間體（*OCCHO），隨后這種關(guān)鍵C2中間體轉(zhuǎn)化為乙醛產(chǎn)品。
（2）
這種催化劑在沒有犧牲試劑的情況下，光催化轉(zhuǎn)化CO2的反應(yīng)中實(shí)現(xiàn)121.5 μmol g-1 h-1的乙醛產(chǎn)率，選擇性達(dá)到80 %，在400 nm的量子產(chǎn)率達(dá)到0.53 %，表明這種光催化劑的實(shí)用性CO2光催化轉(zhuǎn)化前景。這項(xiàng)研究為進(jìn)一步開發(fā)綠色化工技術(shù)提供幫助。
參考文獻(xiàn)
Jian Lei, Zhongliao Wang, Jinquan Huo, Shuaikang Sang, Chao Zhang, Enquan Zhu, Tingting Kong, Ferdi Karadas, Jingxiang Low, Yujie Xiong, Visible Light-Driven Acetaldehyde Production from CO2 and H2O via Synergistic Vacancies and Atomically Dispersed Cu Sites, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202422667
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202422667
