由于NO3-RR和HER反應之間的競爭性關系,因此改善NO3-RR反應法拉第效率的方法是利用缺乏HER活性的催化劑。但是這種策略只局限于NO3-RR催化反應的HER,而且導致氫原料不充足,因此損害氨的產量。作者認為HER催化劑應該從加氫催化反應中排除,因此能夠在NO3-RR催化反應中同時得到優異法拉第效率和氨產量。
有鑒于此,華南理工大學劉學銘教授等以傳統的電解水材料Co3O4作為模型,通過晶面工程得到97.51 %的那還效率和4.33 mgN cm-2 h-1的合成氨產量。
本文要點:
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這種優異的性能來自晶面上的氧缺陷,能夠顯著增強水分子解離以及HER中間體用于NO3-RR,因此將反應路徑從HER反應變成硝酸鹽加氫。除了對材料的開發之外,作者構筑復合反應器,用于解決氨的回收,在處理核工業廢水的過程中,通過限制HER催化,回收氨的產率達到1216.8 gN m-2 d-1。
(2)
這項工作打破了NO3-RR反應的HER催化限制,為催化劑的設計和研究加氫機理提供幫助。
參考文獻
Wenye Zhong, Yan Chen, Peiyan Chen, Qiaowen Chen, Chunzhen Yang, Nian Zhang, Xueming Liu, Zhang Lin, Balancing Hydrogen Evolution and Hydrogenation Reaction via Facet Engineering for Efficient Conversion of Nitrate to Ammonia in Actual Wastewater, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202503117
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202503117