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大連理工大學(xué)郝廣平教授等報道超潤濕多孔碳載體修飾Pd催化劑（Pd/SPC），用于醛的脫氧氘代反應(yīng)（DDA, deoxygenative deuteration of aldehydes），能夠高效率的合成-CD₃官能團(tuán)的氘代芳烴。

本文要點：

（1）

以2-萘甲醛2-NAL（2-naphthaldehyde）生成2-甲基萘2-MNE（2-methylnaphthalene）的脫氧氘代反應(yīng)DDA為例，芳烴產(chǎn)物的氘代比例超過95 %，生成2-MNE-d₃的選擇性達(dá)到87 %。這種令人印象深刻的催化活性來自于Pd/SPC催化劑的表面潤濕性和電子富集的Pd物種之間的結(jié)合。

（2）

反應(yīng)機(jī)理研究。在D₂O/H₂反應(yīng)條件，氫同位素交換（HIE）、氘加成、最終脫氧氘代反應(yīng)的結(jié)果表明，該反應(yīng)具有連續(xù)氘代路徑。第一步H₂和D₂O的HIE原位生成的D₂容易被電子富集Pd位點捕獲，隨后對醇中間體氘代，增強(qiáng)C-O鍵氘代裂解（deuterogenolysis），促進(jìn)生成2-MNE-d₃。

這項工作為設(shè)計醛反應(yīng)物的氘代標(biāo)記異相催化劑提供幫助，有助于指導(dǎo)開發(fā)均相催化之外的新型氘標(biāo)記策略。

參考文獻(xiàn)

Guang-Ping Hao, Yu-Tai Wu, Feng-Cheng Yang, An-Hui Lu, Selectively Deoxygenative Deuteration of Aldehydes by Superwetting Porous Carbon Supported Palladium Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202503204

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202503204