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電催化還原CO₂和NO₃^-合成尿素是一種非常有前景但是具有挑戰性的反應。這個反應的難點在于CO₂和NO₃^-還原中間體之間難以發生C-N偶聯。特別是CO₂的多個電子的中間體以及多個電子和多個質子轉移的過程，嚴重影響C-N偶聯步驟的選擇性和催化活性。

有鑒于此，西安交通大學楊貴東教授、歐鴻輝研究員等報道Au和Cu兩個單原子位點修飾在紅磷載體上的新穎串聯催化劑，實現了CO₂和NO₃^-轉化為尿素。

本文要點：

（1）

實驗和理論計算研究結果驗證Au活性位點促進電子從CO₂分子和磷之間轉移，因此調節CO₂活化中間體生成親電性*COOH。此外，Cu活性位點增強*COOH對*NH₂的親電進攻，因此促進選擇性生成C-N化學鍵。

當過電勢為-0.6 V_RHE，RP-AuCu催化劑生成尿素的產量達到22.9 mmol g_cat^-1 h^-1，法拉第效率達到88.5 %，這個結果是目前電催化還原合成尿素最好的結果之一。

（2）

這項工作深入理解C-N偶聯反應機理，為設計催化劑提供一種有趣的策略，有助于開發高效率且符合可持續發展構筑C-N化合物的策略。

參考文獻

Chao Zhao, Yu Jin, Jingkang Yuan, Qilin Hou, He Li, Xiaoqing Yan, Honghui Ou*, and Guidong Yang*, Tailoring Activation Intermediates of CO₂ Initiates C–N Coupling for Highly Selective Urea Electrosynthesis, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c00583

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c00583