Bi2SeO2是一種有前景的n型半導(dǎo)體，可以在熱電（TE）器件中與p型BiCuSeO配對(duì)。TE品質(zhì)因數(shù)zT以及器件效率必須通過調(diào)整載流子濃度來優(yōu)化。然而，即使在具有相同標(biāo)稱成分的樣品中，自摻雜n型Bi2SeO2中的電子濃度也跨越了幾個(gè)數(shù)量級(jí)。電子濃度的這種非系統(tǒng)性變化具有與天然缺陷濃度變化相關(guān)的熱力學(xué)起源。近日，科羅拉多礦業(yè)學(xué)院Prashun Gorai、日本國(guó)立物質(zhì)材料研究所Takao Mori報(bào)道了Bi2SeO2熱電材料的缺陷工程。
本文要點(diǎn)：
1) 第一性原理計(jì)算表明，硒空位（Bi2SeO2中n型電導(dǎo)率的來源）根據(jù)熱力學(xué)條件變化了1-2個(gè)數(shù)量級(jí)。據(jù)預(yù)測(cè)，通過在更貧硒的條件下和/或更高的固態(tài)反應(yīng)溫度（TSSR）下合成，可以提高電子濃度，這促進(jìn)了硒空位的形成，而無(wú)需引入外源摻雜劑。通過Bi2SeO2的固態(tài)合成驗(yàn)證了計(jì)算預(yù)測(cè)。
2)僅通過調(diào)節(jié)合成條件，作者觀察到電子濃度增加了兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上。此外，還作者揭示了晶界散射對(duì)Bi2SeO2中電子遷移率的顯著影響，這也可以通過調(diào)節(jié)TSSR來控制。通過同時(shí)優(yōu)化電子濃度和遷移率，自摻雜n型Bi2SeO2在773 K下實(shí)現(xiàn)了≈0.2的zT。
Andrei Novitskii et.al Defect Engineering of Bi2SeO2 Thermoelectrics Adv. Functional Mater. 2025
DOI: 10.1002/adfm.202416509
https://doi.org/10.1002/adfm.202416509
