耶魯大學(xué)James M. Mayer、Nilay Hazari等使用修飾在高比表面積多孔二氧化硅上的分子催化劑將CO2還原為甲酸。
本文要點(diǎn):
(1)
通過(guò)bpy配體與包覆氧化物多孔二氧化硅(SiOx-porSi),得到Mn配合物分子催化劑(Rbpy)Mn(CO)3Br,SiOx-porSi是通過(guò)在空氣氣氛中80 ℃加熱氫端基硅片生成的。
(2)
這種復(fù)合型光電極能夠在含有2 M三乙胺和2 M異丙醇的乙腈溶劑進(jìn)行光電催化還原CO2,以96 %選擇性和0.6 mA cm-2電流密度生成甲酸鹽,表現(xiàn)優(yōu)異的可重復(fù)性,在-1.75 V的光電壓達(dá)到280 mV。這個(gè)過(guò)電勢(shì)接近CO2還原為甲酸的平衡電極電勢(shì)。這項(xiàng)工作是非常罕見的將分子催化劑固定在半導(dǎo)體晶硅基底上用于CO2還原為甲酸的報(bào)道。
參考文獻(xiàn)
Young Hyun Hong, Xiaofan Jia, Eleanor Stewart-Jones, Abhishek Kumar, Justin C. Wedal, Jose L. Alvarez-Hernandez, Carrie L. Donley, Albert Gang, Noah J. Gibson,
Nilay Hazari, Madison Houck, Sungho Jeon, Jongbeom Kim, Hyeongjun Koh, James M. Mayer, Brandon Q. Mercado, Hannah S. Nedzbala, Nicole Piekut, Christine Quist, Eric Stach, Yihui Zhang, Photoelectrocatalytic reduction of CO2 to formate using immobilized molecular manganese catalysts on oxidized porous silicon, Chem 2025
DOI: 10.1016/j.chempr.2025.102462
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S245192942500052X