單原子催化劑是選擇性調(diào)節(jié)活性物種的有力工具，為綠色和可持續(xù)的芬頓催化提供了巨大的希望。然而，目前的SACs由于其載體的特異性而面臨限制，其僅允許在某些氧化劑系統(tǒng)內(nèi)進行選擇性調(diào)節(jié)。這一限制使得跨不同體系的有針對性的設(shè)計具有挑戰(zhàn)性。
近日，重慶大學(xué)Fei Chen設(shè)計了一個SAC，稱為CoSAs-ZnO，具有表面羥基化和孤立的不對稱Co-O-Zn構(gòu)型。
文章要點
1）這種SAC可以分別在過氧單硫酸鹽(PMS)和過氧乙酸(PAA)系統(tǒng)中實現(xiàn)近100%的硫酸根(SO4)和單線態(tài)氧(1O2)選擇性生成。此外，PMS激活的系統(tǒng)可以有效地處理缺電子占主導(dǎo)地位的難降解苯甲酸廢水，在多次連續(xù)中試實驗中實現(xiàn)了100.0%的去除率。PAA活化的體系促進苯甲醇快速轉(zhuǎn)化為苯甲醛，選擇性高達89.0%。
2）詳細(xì)的DFT計算表明，ZnO表面的羥基在調(diào)節(jié)氧化劑的吸附構(gòu)型中起著關(guān)鍵作用，因此能夠在每個系統(tǒng)中選擇性地產(chǎn)生特定的活性物種。這項研究為多功能應(yīng)用的SAC設(shè)計提供了見解，并為其在廢水處理和高價值化學(xué)轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用鋪平了道路。
參考文獻
Zhang, ZQ., Duan, PJ., Bai, CW. et al. Surface-hydroxylated single-atom catalyst with an isolated Co-O-Zn configuration achieves high selectivity in regulating active species. Nat Commun 16, 2376 (2025).
DOI：10.1038/s41467-025-57560-9
https://doi.org/10.1038/s41467-025-57560-9
