基態(tài)電荷轉(zhuǎn)移在改善D-A型COF的光催化活性中起到重要作用,但是研究通過基態(tài)電荷轉(zhuǎn)移增強COF基光催化劑性能的研究非常少見。
有鑒于此,華南農(nóng)業(yè)大學(xué)李鑫教授、韶關(guān)學(xué)院Qiang Yue、鄭州大學(xué)張鵬教授、湖北文理學(xué)院梁桂杰副教授等報道通過獨特的共價鍵設(shè)計策略實現(xiàn)了極強的基態(tài)電荷轉(zhuǎn)移。
本文要點:
(1)
這項研究將三維堆積COF構(gòu)筑S-scheme異質(zhì)結(jié)FOOCOF-PDIU構(gòu)筑為共平面的單分子異質(zhì)結(jié)(FOOCOF-PDI),這種共平面單分子異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)表現(xiàn)極強的基態(tài)電荷轉(zhuǎn)移,比傳統(tǒng)的隨機堆疊異質(zhì)結(jié)COF或者單獨COF更好。
(2)
基態(tài)電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致產(chǎn)生電荷的重新分布和形成偶極矩,因此增強內(nèi)建電場強度。這種增強內(nèi)建電場的現(xiàn)象促進激子解離和電荷分離,因此顯著改善光催化活性。構(gòu)筑了穩(wěn)定的分子修飾COF,具有廣闊的光吸收區(qū)間,光催化制氫性能達到265 mmol g-1 h-1。
這項研究為研究基于基態(tài)電荷轉(zhuǎn)移效應(yīng)的COF光催化劑機理提供幫助。
參考文獻
Shen, R., Huang, C., Hao, L. et al. Ground-state charge transfer in single-molecule junctions covalent organic frameworks for boosting photocatalytic hydrogen evolution. Nat Commun 16, 2457 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-57662-4
https://www.nature.com/articles/s41467-025-57662-4