使用可再生能源將塑料廢品直接化學(xué)轉(zhuǎn)化為低碳衍生氧化物而不是CO2是重要但是具有挑戰(zhàn)性的課題。由于C-X化學(xué)鍵(X=C, H, N)的鍵能非常高,因此優(yōu)化的催化劑需要能夠精確且高效和選擇性的切斷化學(xué)鍵。
有鑒于此,華東理工大學(xué)張金龍教授等報道一種適應(yīng)性和可循環(huán)利用的Mo過氧化物(Mo-(O2))光催化劑,其能夠選擇性的將聚酰胺(polyamide)轉(zhuǎn)化為醇。
本文要點:
(1)
實驗測試和理論計算結(jié)果表明,具有適應(yīng)性的Mo(+5.8)-(O2)在光照射作用下,能夠通過配體-金屬電荷轉(zhuǎn)移(LMCT)被活化,精確切斷C-X化學(xué)鍵生成C2和C1醇。生成的H2O2提供質(zhì)子和過氧化物環(huán)境,促進催化劑的活化和重新產(chǎn)生。這種具有精確結(jié)構(gòu)的化學(xué)剪刀產(chǎn)生條件能夠精確的將PA6氧化和切斷,實現(xiàn)2.55 mmol L-1 h-1效率和82.4 %選擇性。
(2)
這項工作為理解適應(yīng)性的金屬過氧化物精確切斷C-X化學(xué)鍵提供幫助,這種精確切斷化學(xué)鍵的能力對于塑料廢品的高效和選擇ing化學(xué)轉(zhuǎn)化非常重要。
參考文獻
Miao Kan, Meng Tao, Weijie Zhuang, Shiqun Wu, Li Wan, Yong Wang, Jinlong Zhang, Activating Molybdenum Peroxide Scissors for Converting Polyamide Plastic into Low Carbon Alcohols, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202423766
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202423766