CO2RR的性能與陰極的微環境密切相關。雖然人們對納米結構催化劑以及微孔氣體擴散電極的微環境優化進行廣泛的努力,但是催化劑本征無需結構導致對于理解界面結構調控對微環境的影響的認識產生巨大挑戰。人們對于CO2RR的認識非常有限,阻礙人們開發更高的CO2RR選擇性和催化活性。
有鑒于此,新加坡國立大學Andrew Barnabas Wong等報道通過可調控的體系,通過調節具有微槽結構(NAMs, nanowire arrays with microgrooves)的超疏水多級結構Cu納米線陣列,理解如何調節微環境增強CO2RR反應選擇性和催化活性。
本文要點:
(1)
調節NAM的結構能夠實現多個效應影響微環境,包括穩定潤濕態,限域*CO,改善局部CO2濃度,調控局部pH值。通過傳質模型,定量研究氣體-液體-固體界面對于增強局部CO2濃度的效應。
(2)
通過這種效應,對CO*和H*競爭性占據活性位點,影響反應路徑,促進生成多碳產物的原理。因此,相比于疏水Cu箔,展示了如何通過優化結構,能夠將CO2RR活性顯著提高690 %,C2+選擇性提高72 %,法拉第效率提高36 %。這項研究為CO2RR工程化進行理性設計氣體擴散電極多級界面結構改善CO2RR的選擇性和催化活性提供幫助。
參考文獻
Yaqi Cheng, Qixun Li, Muhammad Iskandar B. Salaman, Chaolong Wei, Qilun Wang, Xuehu Ma, Bin Liu, and Andrew Barnabas Wong*, Microenvironment Tailoring for Electrocatalytic CO2 Reduction: Effects of Interfacial Structure on Controlling Activity and Selectivity, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c13494
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13494