酸性2e- ORR是具有前景的降碳和在位制備H2O2的技術(shù)，但是活性位點(diǎn)和*OOH中間體之間的強(qiáng)相互作用通常導(dǎo)致切斷O-O化學(xué)鍵，將2e-反應(yīng)變成更加緩慢的4e- ORR。因此，優(yōu)化2e- ORR電催化劑的電子結(jié)構(gòu)和調(diào)節(jié)吸附能變得非常重要。
有鑒于此，北京化工大學(xué)于樂教授、王峰教授、國王科技大學(xué)張華彬教授等報道提出將原子分散的Co/Mo位點(diǎn)修飾在介孔空心碳球之上，得到的催化劑在酸性電催化反應(yīng)表現(xiàn)高選擇性制備H2O2。
本文要點(diǎn)：
（1）
由于Mo原子的供電子作用，Co位點(diǎn)形成電子密度富集環(huán)境，因此優(yōu)化關(guān)鍵中間體*OOH的吸附，在2e- ORR反應(yīng)中達(dá)到最高。此外，Mo物種能夠阻礙Co位點(diǎn)發(fā)生電化學(xué)還原H2O2。
（2）
因此，Co/Mo-MCHS在酸性電催化反應(yīng)中實(shí)現(xiàn)90-95 %的H2O2選擇性。流動相電解槽在150 h生成H2O2產(chǎn)量達(dá)到2102 mg。此外，這個策略能夠拓展至構(gòu)筑其他前過渡金屬元素催化劑。
參考文獻(xiàn)
Min Yang, Weihao Song, Chengjin Chen, Xue Yang, Zhongbin Zhuang, Huabin Zhang, Feng Wang, Le Yu, Atomically Dispersed Co/Mo Sites Anchored on Mesoporous Carbon Hollow Spheres for Highly Selective Oxygen Reduction to Hydrogen Peroxide in Acidic Media, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202416401
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202416401
