氮化碳CN作為一種廣為人知的光催化劑,已被廣泛應(yīng)用于光驅(qū)動的氧化還原反應(yīng)中,其中包括煙酰胺腺嘌呤二核苷酸(還原態(tài))(NADH)的再生。然而,由于電子轉(zhuǎn)移受阻導(dǎo)致的快速電荷復(fù)合,其催化效率受到了限制。
有鑒于此,天津大學(xué)姜忠義、石家福等通過體相和表面工程相結(jié)合的方法,開發(fā)了一種修飾薄層銠配合物(Rh*-PCN)的高度多孔氮化碳。
本文要點:
(1)
體相工程構(gòu)建多孔PCN網(wǎng)絡(luò)促進了Rh*-PCN的電子定向轉(zhuǎn)移,而表面工程修飾的銠分子層導(dǎo)致氮化碳(PCN)與Rh配合物之間的電子轉(zhuǎn)移距離最小化。Rh*-PCN實現(xiàn)了16.80 mmol g-1 h-1的初始NADH再生速率。
(2)
此外,Rh*-PCN通過將酶與PCN和銠配合物上的光生空穴分隔開來,抑制了酶的失活。當(dāng)與谷氨酸脫氫酶結(jié)合時,Rh*-PCN/酶耦合體系能夠生產(chǎn)L-谷氨酸。
參考文獻
Jiafu Shi, Chen Tao, Zhuo Wang, Yexin Dai, Shaohua Zhang, Jing Li, Yu Chen, Xinyu Mao, Zhongyi Jiang, Bulk‐ and Surface‐Engineered Carbon Nitride with Promoted Electron Transfer for NADH Regeneration and Artificial Photosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202424995
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202424995