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分子催化劑功能化的半導體量子點（QDs）是開發(fā)新型雜化光催化劑的一個很有前景的模塊化平臺。被吸附的催化劑的振動與量子點電子的帶內吸收之間的相互作用，會影響量子點和催化劑兩者的光物理性質，并且有可能影響它們的光催化性能。

有鑒于此，埃默里大學連天泉教授、Raphael F. Ribeiro等報道在CO₂還原催化劑Re(CO)₃(4,4′-bipyridine-COOH)Cl功能化的硒化鎘（CdSe）量子點，觀察發(fā)現(xiàn)由催化劑的CO伸縮振動模式與量子點導帶電子的中紅外帶內吸收耦合所產生的瞬態(tài)法諾共振信號(Fano resonance signal)，在超快時間尺度上出現(xiàn)，并隨著電子數(shù)目的變化而衰減，并且信號與是否存在光還原催化劑無關。

本文要點：

（1） 

法諾不對稱因子隨著吸附的催化劑數(shù)量的增加和量子點尺寸的減小而增大。后者可歸因于量子限域效應更強的量子點導帶與催化劑最低未占據(jù)分子軌道（LUMO）能級之間的電荷轉移相互作用增強。

（2）

這些結果使對處于激發(fā)態(tài)的量子點- 催化劑雜化光催化劑中的相互作用有了更深入的理解。

參考文獻

Sara T. Gebre, Luis Martinez-Gomez, Christopher R. Miller, Clifford P. Kubiak, Raphael F. Ribeiro*, and Tianquan Lian*, Fano Resonance in CO₂ Reduction Catalyst Functionalized Quantum Dots, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c14499

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14499