多相催化劑的界面電子相互作用對于決定反應中間體的吸附強度和構型起著關鍵作用,而這對于多步串聯(lián)催化過程的效率至關重要。無定形-晶態(tài)(a-c)異質(zhì)結構因其獨特的原子排列、可調(diào)節(jié)的電子構型以及出色的穩(wěn)定性受到廣泛關注。
有鑒于此,中南大學潘軍教授、湖南師范大學蘇徽教授等報道一種介孔無定形-晶態(tài)異質(zhì)結催化劑,其具有豐富的無定形-晶態(tài)Ni(OH)?/Pt界面,將其記作ac-Ni(OH)2@m-Pt,實現(xiàn)高效的酸性氧還原反應(ORR)。這種催化劑能夠在異質(zhì)界面處實現(xiàn)電子重分布,從而提升了催化活性和耐久性。
本文要點:
(1)
ac-Ni(OH)2@m-Pt展現(xiàn)出了高達0.95 A mgPt-1的高質(zhì)量活性(MA),并且在15,000次循環(huán)后仍能保持優(yōu)秀的耐久性(質(zhì)量活性保留89.8%)。通過先進的表征和DFT理論計算表明,該催化劑的高活性來自非晶-晶態(tài)界面處動態(tài)的異質(zhì)界面電子重新分布。
(2)
這種由外加電位驅動的動態(tài)循環(huán)電子轉移促進了O2的活化,而且在ORR反應過程中加快*O中間體的質(zhì)子化。
這項工作為利用無定形-晶態(tài)界面工程改進電催化劑的設計提供了一條前景途徑。
參考文獻
Liu, M., Su, H., Liu, X. et al. Dynamic modulation of electron redistribution at the heterogeneous interface nickel hydroxides/platinum boosts acidic oxygen reduction reaction. Nat Commun 16, 2826 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-58193-8
https://www.nature.com/articles/s41467-025-58193-8